據(jù)中國(guó)激光雜志社網(wǎng)，于2025年10月21日?qǐng)?bào)道，在光與物質(zhì)相互作用的研究中，紫外光源一直扮演著關(guān)鍵角色，特別是真空紫外（VUV）波段恰好對(duì)應(yīng)著眾多分子的電子激發(fā)能級(jí)，被視為探索分子動(dòng)力學(xué)的“黃金窗口”。然而，這一波段超短脈沖的產(chǎn)生與表征長(zhǎng)期面臨技術(shù)瓶頸。
近日，德國(guó)馬克斯·玻恩非線性光學(xué)與超快光譜研究所（MBI）的研究團(tuán)隊(duì)在Nature Photonics上發(fā)表重要成果，他們利用氣相原子的雙光子電離技術(shù)，首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)160-190 nm波段可調(diào)諧VUV脈沖的完整時(shí)間表征，測(cè)量結(jié)果顯示脈沖持續(xù)時(shí)間普遍短于3 fs。這一突破不僅填補(bǔ)了VUV超快光源表征的技術(shù)空白，更為研究原子和分子的超快電子動(dòng)力學(xué)和價(jià)激發(fā)鋪平了道路。
VUV脈沖產(chǎn)生與表征困境
要理解這項(xiàng)工作的價(jià)值，首先需要認(rèn)識(shí)VUV波段的特殊性。與可見(jiàn)光或近紅外光不同，VUV光子能量恰好處于一個(gè)微妙的區(qū)間：既不像極紫外（XUV）那樣能量過(guò)高會(huì)直接電離物質(zhì)，又能夠激發(fā)分子的價(jià)電子躍遷，使研究者能夠觀察到電子激發(fā)態(tài)的演化過(guò)程。在這些激發(fā)態(tài)中，電子與原子核的運(yùn)動(dòng)往往強(qiáng)烈耦合，遵循“非絕熱”動(dòng)力學(xué)。
然而，產(chǎn)生并表征這一波段的超短脈沖卻困難重重。首先是產(chǎn)生問(wèn)題：傳統(tǒng)非線性光學(xué)方法雖能通過(guò)四波混頻或諧波產(chǎn)生得到紫外光，但通常需要復(fù)雜的相位匹配，且往往缺乏波長(zhǎng)調(diào)諧能力。其次是傳輸難題：幾乎所有材料在VUV波段都存在強(qiáng)吸收和高色散，即便是幾微米的薄窗口也會(huì)嚴(yán)重拉伸脈沖，這意味著任何實(shí)驗(yàn)都必須在真空環(huán)境中完成。最棘手的是測(cè)量挑戰(zhàn)：傳統(tǒng)的脈沖表征技術(shù)如頻率分辨光學(xué)門控（FROG）依賴于非線性晶體，但在VUV波段，晶體的強(qiáng)色散使得這些方法失效。
空芯光纖技術(shù)解決方案
MBI團(tuán)隊(duì)提出了創(chuàng)新性解決方案：在脈沖產(chǎn)生方面，采用“孤子自壓縮”技術(shù)。簡(jiǎn)單來(lái)說(shuō)，當(dāng)激光脈沖在充氣的空心光纖中傳播時(shí)，氣體的光學(xué)克爾效應(yīng)與反常色散相互平衡，形成“光孤子”——能夠在傳播中保持形狀的特殊波包。巧妙的是，當(dāng)孤子的頻譜展寬到特定波長(zhǎng)時(shí)，會(huì)發(fā)生“共振色散波發(fā)射”（RDW），就像水波遇到障礙物會(huì)激起水花一樣，部分能量會(huì)以特定波長(zhǎng)的形式輻射出去。通過(guò)調(diào)節(jié)氣壓，該波長(zhǎng)可以精確調(diào)諧至VUV波段。
團(tuán)隊(duì)搭建了級(jí)聯(lián)空心光纖系統(tǒng)：第一根空心光纖和一組啁啾鏡將鈦藍(lán)寶石激光器輸出脈沖壓縮至約10 fs，第二根空心光纖中則發(fā)生孤子動(dòng)力學(xué)。關(guān)鍵的設(shè)計(jì)在于，氦氣僅從入口充入，而出口直接連接真空系統(tǒng)，形成壓力梯度——這樣既保證了產(chǎn)生過(guò)程的氣壓，又避免了出口窗口對(duì)VUV的吸收。兩片硅片以布儒斯特角放置，如同“光學(xué)濾網(wǎng)”濾除紅外孤子成分，只讓VUV脈沖通過(guò)。
在脈沖表征方面，團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種基于“電子FROG”（eFROG）的新方法。其原理可以理解為：兩束VUV脈沖以可調(diào)延遲聚焦到惰性氣體中，通過(guò)雙光子電離產(chǎn)生光電子。如果電離過(guò)程足夠快（遠(yuǎn)離共振），光電子的能量分布就攜帶了脈沖時(shí)間信息。通過(guò)掃描延遲并記錄光電子能譜，就能重構(gòu)出脈沖的振幅和相位。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果
在建立起可靠的表征手段后，團(tuán)隊(duì)從一系列eFROG 測(cè)量中重建了在160 nm至190 nm之間調(diào)諧的VUV脈沖的時(shí)間形狀。結(jié)果顯示，脈沖持續(xù)時(shí)間均在2.5 fs-2.8 fs之間，僅略長(zhǎng)于其傅里葉變換極限（即該光譜所能支持的最短脈沖）。脈沖只攜帶少量啁啾，啁啾部分歸因于生成過(guò)程，部分歸因于在源自空心光線的幾mbar壓力下通過(guò)稀氣體介質(zhì)傳播。唯一的例外是190 nm脈沖，其持續(xù)時(shí)間為3.2 fs，但脈沖能量達(dá)到3 μJ，峰值功率高達(dá)0.8 GW，說(shuō)明通過(guò)調(diào)整參數(shù)可以在脈沖寬度和能量之間權(quán)衡。
團(tuán)隊(duì)將測(cè)量結(jié)果與數(shù)值模擬進(jìn)行了對(duì)比，結(jié)果證明，所提出的系統(tǒng)能夠高保真度地描述RDW脈沖的產(chǎn)生。團(tuán)隊(duì)使用Luna軟件庫(kù)求解空心波導(dǎo)中的非線性脈沖傳播方程，同時(shí)考慮前四個(gè)波導(dǎo)模式。模擬得到的脈沖譜和時(shí)間形狀與實(shí)驗(yàn)測(cè)量高度吻合，特別是當(dāng)只考慮基模時(shí)，這歸因于轉(zhuǎn)向鏡有限孔徑在向eFROG裝置長(zhǎng)傳播過(guò)程中的濾波效應(yīng)。
為進(jìn)一步檢驗(yàn)方法的準(zhǔn)確性，團(tuán)隊(duì)在光路中插入一片僅10 μm厚的熔融石英薄片，測(cè)量其引入的相位變化。測(cè)量結(jié)果顯示：在170 nm-220 nm波段，實(shí)測(cè)相移與理論計(jì)算幾乎完美重合；在170 nm以下，由于石英吸收急劇增加，兩條曲線出現(xiàn)微小偏離。該實(shí)驗(yàn)不僅驗(yàn)證了表征方法的準(zhǔn)確性，也展示了其對(duì)微小相位擾動(dòng)的敏感性。
總結(jié)展望
研究團(tuán)隊(duì)利用基于惰性氣體雙光子光電離的頻率分辨光學(xué)門控（eFROG）技術(shù)，全面表征了通過(guò)空心光纖中孤子自壓縮過(guò)程中共振色散波發(fā)射產(chǎn)生的、可在160 nm至190 nm之間調(diào)諧的微焦耳能量VUV脈沖的時(shí)間形狀。原位測(cè)量顯示,在大多數(shù)情況下脈沖持續(xù)時(shí)間短于3 fs。受控生成、表征良好的少周期VUV脈沖以前所未有的時(shí)間分辨率為研究電子激發(fā)分子中的耦合電子和核運(yùn)動(dòng)開(kāi)辟了道路。目前研究團(tuán)隊(duì)已經(jīng)啟動(dòng)了一系列小分子的泵浦-探測(cè)實(shí)驗(yàn)。盡管這項(xiàng)工作聚焦于160 nm-190 nm窗口，但其方法論具有普適性。通過(guò)改變氣體種類和壓力，RDW可以調(diào)諧到整個(gè)VUV波段甚至延伸至深紫外，未來(lái)有望實(shí)現(xiàn)全紫外可調(diào)諧的超快光源。
